O diretor Oliver Stone utilizou vários cadastrados no site www.policeactors.com, que interpretaram policiais em As Torres Gêmeas. Todos os integrantes do site estão na ativa ou são aposentados do serviço policial, sendo também membros da Screen Actors Guild, a associação de atores dos Estados Unidos.
Oliver Stone pensou em escalar Kevin Costner para intepretar o sargento John McLoughlin, com quem já havia trabalhado anteriormente em JFK - A Pergunta Que Não Quer Calar (1991). A idéia não foi aceita pela Paramount Pictures, que temia que a parceria fizesse com que uma teoria conspiratória sobre os atentados fosse usada pelo diretor no filme. No mesmo ano, Costner havia narrado o documentário On Native Soil, sobre questões supostamente não esclarecidas à respeito do atentado.
Hilary Swank esteve ligada a As Torres Gêmeas no período em que Kevin Costner esteve cotado para protagonizar o filme. Ela interpretaria Donna McLoughlin, mas decidiu deixar o projeto pouco após o veto da Paramount a Costner.
Andrea Berloff declarou que escreveu o roteiro de As Torres Gêmeas pensando em Mel Gibson como intérprete ideal de John McLoughlin. A idéia agradava ao próprio Gibson, que elogiou muito o roteiro, e também à Paramount, pelo apelo comercial do ator. Entretanto Gibson não aceitou o projeto para poder dirigir Apocalypto (2006).
George Clooney foi convidado a interpretar John McLoughlin, mas recusou o papel.
John Travolta esteve em negociações com a Paramount para interpretar John McLoughlin, mas recusou o papel por considerá-lo parecido com o que havia interpretado em Brigada 49 (2004). Foi o próprio Travolta quem indicou a contratação de Nicolas Cage, com quem havia trabalhado em A Outra Face (1997).
Nicolas Cage buscou adquirir o sotaque novaiorquino para interpretar John McLoughlin, durante sua preparação para as filmagens. O ator também passou horas em um tanque na California, na intenção de capturar o medo e a claustrofobia sofridas pelo personagem durante o filme.
Como parte de sua preparação para o personagem, Michael Peña se mudou temporariamente para a casa do verdadeiro William Jimeno em Nova Jersey.
A contratação de Michael Peña para interpretar William Jimeno ocorreu por sugestão da atriz Maggie Gyllenhaal, que ficou impressionada com seu desempenho em Crash - No Limite (2004).
Nicolas Cage foi o primeiro ator a ler o roteiro escrito por Andrea Berloff para As Torres Gêmeas. Isto porque os produtores Michael Shamberg e Stacey Sher deixaram o roteiro com a Creative Artists Agency, que o repassou a Oliver Stone e ao próprio ator.
Três semanas antes do lançamento de As Torres Gêmeas nos Estados Unidos o produtor Michael Shamberg e o diretor Oliver Stone realizaram exibições fechadas do filme para bombeiros e oficiais do Departamento da Polícia Portuária, que arriscaram suas vidas no World Trade Center
Exibido na mostra Panorama do Cinema Mundial, no Festival do Rio 2006.