Yann Martel, autor do livro o qual o filme é baseado, declarou que teve como inspiração o livro "Max e os Felinos", do escritor brasileiro Moacyr Scliar, que trazia a história de um refugiado judeu que deixava a Alemanha e cruzava o oceano Atlântico em um bote, juntamente com um jaguar.
Famoso pelo sucesso de O Sexto Sentido, o diretor M. Night Shyamalan chegou a ter seu nome cogitado para escrever e dirigir este filme. O mesmo aconteceu com Alfonso Cuarón e Jean-Pierre Jeunet.
Suraj Sharma foi aos testes para As Aventuras de Pi apenas para acompanhar o irmão, que tentaria o papel. Entretanto, os integrantes da equipe do diretor Ang Lee gostaram tanto dele que o convidaram a também fazer um teste. No fim das contas, ele foi escolhido entre outros 3 mil garotos que tentaram o papel principal do filme.
O ator Andrew Garfield teve seu nome pensado para o papel do escritor, mas Tobey Maguire foi o escolhido. Por coincidência, Garfield o substituiu em O Espetacular Homem-Aranha no papel de Peter Parker.
Apesar de ter rodado as cenas de seu personagem, Tobey Maguire acabou substituído de última hora por Rafe Spall. A decisão veio do diretor Ang Lee, que considerou que Maguire, por ser bastante famoso devido à trilogia original do Homem-Aranha, tiraria o foco do público em relação ao restante do elenco, formado basicamente por desconhecidos.
Em momento algum Suraj Sharma, intérprete de Pi, esteve em um bote com um tigre durante as filmagens. O animal foi criado através da tecnologia CGI, sendo que um tigre verdadeiro foi usado apenas em sequências em que apareceria sozinho, como quando ele nada no oceano.